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《Nature Communications》报道陈宇辉教授团队最新研究成果——Pt表面碳酸根-碳酸根偶联促进电化学水氧化为H2O2
阅读次数:     发布时间:2024-10-24

基于碳酸(氢)根溶液的电化学氧化水(WOR)生成过氧化氢是有潜力的H2O2制备方法。然而,其机理尚有争议,吸附在电极表面的羟基HO(ads)一直被认为是一种重要的中间体。本研究利用原位拉曼光谱(in-situ Raman)和差分电化学质谱(DEMS)研究了水在Pt电极上氧化生成H2O2的反应机理,发现H2O2中的O-O键主要来源于两个CO32-的耦合形成C2O62-中间体。结合同位素实验对产物中18O定量分析,发现93%H2O2是通过CO32-偶合途径形成的,7%H2O2是通过OH(ads)-CO3途径形成的。OH(ads)-OH(ads)偶合途径的贡献可以忽略不计。

1.碳酸钾溶液中Pt电极电化学WORH2O2的法拉第效率、原位电化学拉曼光谱及可能的反应路径。

2 差分电化学质谱图定量分析分析组成


结合阴极ORRH2O2技术,可以在阳极和阴极同时产生H2O2。我们构建了一个阴极ORRH2O2同时阳极WOR高效产H2O2的流动池器件,在阴极侧采用氧化碳纳米管,阳极侧使用Pt,中间无需隔膜,在2.3 v的电压下,实现了大电流密度(1 A/cm2PtFE=150%)的H2O2制备。而且FEH2O2150%这为双氧水的即制现用提供了一个可行的方案

该工作以“Carbonate-carbonate coupling on platinum surface promotes electrochemical water oxidation to hydrogen peroxide. ”为题目,发表于学术期刊Nature Communications。南京工业大学材料化学工程国家重点实验室陈宇辉教授和南京大学闫世成教授为论文共同通讯作者,第一作者为南京工业大学朱恒老师。该工作获得国家自然科学基金等资助。

论文链接 https://www.nature.com/articles/s41467-024-53134-3